Carlos Alberto khoác áo Fluminense khi 19 tuổi. Năm 1966, ông chuyển tới câu lạc bộ Santos và trở thành đồng đội của Pelé. Năm 1974, ông trở lại Fluminense và giúp câu lạc bộ giành được 2 chức vô địch Campeonato Carioca liên tiếp. Năm 1977, ông chuyển tới đội bóng kình địch của Fluminense là Flamengo trước khi chuyển sang New York Cosmos. Tại đây ông tái ngộ cùng Pelé và giúp Cosmos đoạt được 2 chức vô địch Giải bóng đá nhà nghề Mỹ (NASL) liên tiếp trong 2 năm 1977 và 1978. Sau một năm chuyển tới chơi cho California Surf, ông quay về Cosmos năm 1982 và có được danh hiệu vô địch Mỹ lần thứ ba. Trận đấu giã từ sự nghiệp của ông vào ngày 28 tháng 9 năm 1982, là trận đấu biểu diễn giữa Cosmos và câu lạc bộ cũ của Carlos Alberto, Flamengo.

Trong 53 lần khoác áo đội tuyển Brasil, ông ghi được 8 bàn.